Um es kurz zu machen, nein, wäre mir nicht bekannt. Es bleibt somit eine Sisyphusarbeit sich abseits bekannter Pfade fortzubewegen und sich mit google Maps und Tools wie rome2rio oder busbud zu behelfen.

Was es gibt, sind regional begrenze Suchmöglichkeiten der jeweiligen Besteller, zum Beispiel

https://www.bus.gal für die galizischen Regionalbusse. Die Suche ist zumindest dort etwas besser als direkt bei den Betreibern und sie funktiniert eben betreiberübergreifend. Leider sind auch dort nicht alle eigenwirtschaftlich betriebenen Busse enthalten.

Ich meine mich zu erinnern dass das asturische Pendant sogar Regionalzüge beauskunften konnte...

Unterm Strich aber alles sehr unbefriedigend.

alsa.com kennt viele Regionalbusverbindungen in Spanien
Auf trainpal.com lassen sich Fernzüge in Spanien buchen, aber auch in Deutschland und UK.